一、Catalytic Partial Oxidation of Methane with Air to Syngas in a Pilot-Plant-Scale Spouted Bed Reactor（论文文献综述）
胡娅伦[1]（2021）在《生物质热化学转化过程低聚中间体定向转化研究》文中研究表明木质纤维素类生物质是一类可再生的有机碳资源,建立可靠的生物质炼制工艺转化制备燃料或化学品可减少社会对化石资源的使用,同时减缓CO2排放带来的环境问题。热解和气化是具有应用前景的技术。目前,依然存在诸多制约其商业化应用的关键问题亟待解决。本论文将针对转化过程中“低聚中间体”定向转化的问题展开研究,提高生物质炼制过程的碳收率,提升热解和气化工艺的经济技术可行性,为其潜在的商业化奠定科学和技术基础。针对生物质热解过程中的低聚中间体转化,基于“低聚中间体内循环热解聚”的原理设计了移动床热解反应器,实现热解过程中低聚体的二次热解转化;针对气化过程中的低聚中间体（焦油）转化开展催化重整研究,采用载体筛选、载体改性和活性组分改性相结合的策略合成高效镍基催化剂。本论文的研究内容如下:（1）在热解过程低聚体转化研究中,借助传统固定床热解反应器模拟实验研究用于指导并设计了新型移动床反应器,实现了低聚中间体热解过程中的二次解聚转化。此外,将该移动床与固定床反应器联用并用于分段式生物质催化热解,考察了Si C@MZSM-5和Mo-ZSM-5两种催化剂的性能。核壳结构的Si C@MZSM-5参与过程的芳烃碳收率12.0%。“一锅法”合成的Mo-ZSM-5催化剂参与过程的芳烃碳收率14.9%。催化剂的寿命性研究发现热解过程中低聚中间体的脱除可提高下游固定床催化剂的寿命。这部分研究对生物质热解低聚中间产物的转化提供了有价值的思路。（2）在气化焦油催化重整的研究中,首先考察了重整温度的影响。选取甲苯（1000 ppmv）为焦油模型物和氢气（35.0%）、二氧化碳（20.0%）、一氧化碳（35.0%）和氩气（平衡气）为模拟合成气,系统的研究操作温度650°C-850°C下甲苯的转化率。2 wt%Ni/Ce O2（不同形貌）、2 wt%Ni/Mg Al2O4-溶剂热和La Ni O3几种催化剂在考察温度下均可100%转化甲苯,并借助XRD、BET和SEM对催化剂进行表征。（3）气化焦油重整催化剂载体影响的研究中,扩展焦油模型物的种类,并选取甲苯、苯酚和1-甲基萘混合物作为研究对象（50 g/Nm3）。考察了Al2O3、Mg Al2O4-共沉淀、Mg Al2O4-溶剂热、Mg O/Al2O3和不同摩尔比的Mg O+Al2O3几种载体对焦油重整性能的影响。Mg O+Al2O3（n/n=1/1）载体要优于其它几种。接着引入Ce O2为载体改性剂,系统的研究其负载量对重整性能的影响。10 wt%Ni/10 wt%Ce O2/Mg O+Al2O3和10 wt%Ni/20wt%Ce O2/Mg O+Al2O3两种催化剂展现出优异的性能。此外,还研究了催化剂的煅烧温度和还原方式（在线和离线）的影响。借助XRD、XPS、HRTEM和TG对催化剂进行表征。Ce O2的存在影响催化剂表面Ni颗粒的粒径分布;影响催化剂表面Ni的化学价态;影响反应后催化剂的积炭收率。此外,Ce O2的负载量影响其粒径和还原性。（4）气化焦油重整催化剂活性组分改性的研究中,系统的研究了不同负载量的碱金属K和Na对10 wt%Ni/10 wt%Ce O2/Mg O+Al2O3和10wt%Ni/20 wt%Ce O2/Mg O+Al2O3两种催化剂的重整性能影响。2 wt%的K和Na引入提升了催化剂的寿命并一定程度上抑制了副产物甲烷的生成速率。利用XRD、XPS、HRTEM、HAADF-STEM和Mapping、NH3-TPD、CO2-TPD和TG对催化剂进行系统的表征。K和Na的存在影响催化剂表面Ni和Ce颗粒的粒径分布;催化剂表面的酸性及碱性;催化剂表面Ni和Ce的化学价态;反应后催化剂的积炭收率。总的来说,气化焦油催化重整的相关研究为新型高效镍基催化剂的设计或催化剂的优化提供一定的指导。
张新庄[2]（2021）在《Mo/HZSM-5微球的流化磨损及其甲烷无氧芳构化流化床工艺优化》文中进行了进一步梳理作为天然气、煤层气、油田伴生气、页岩气和天然气水合物等一次能源的主要成分,甲烷的高效、清洁化利用备受关注。在无氧条件下,甲烷经催化可直接转化为高附加值的液态/固态芳烃以及煤化工和石油化工稀缺的氢气,其工艺流程短且原子经济性好。经过近三十年的持续探索,甲烷无氧芳构化（methane dehydro-aromatization,MDA）技术已在催化剂、反应工艺及设备等方面取得一定成果,并对反应热力学、动力学和催化机理有了较为深刻的认识,且在小型试验系统上实现了长周期稳定运转,但目前仍未有中试及工业化实践。受热力学限制,MDA需在较高温度下进行以获取有生产意义的产物收率,同时为了提高产量、降低成本和减小反应器尺寸,需要采取动力学上不利于MDA的系统加压措施,或在常压下增大进料空速。以上工艺措施会导致显着的催化剂磨损问题,如同炼油工业的FCC工艺一样,其可能会给未来的放大试验、中试甚至工业生产带来一定负面影响,如堵塞管线、污染产品和降低催化性能。而在我们较早相关试验的气相出口管道中也收集到了一定量的催化剂磨损细粉。现有活性较佳的催化剂是以Mo为主要负载金属的氢化ZSM-5沸石分子筛,实际使用中需要将其成型为百微米级的规则颗粒,并采用传热效果较佳的流化床或附带催化剂连续再生的循环流化床工艺。而催化剂在反应过程中会因竞争性的积碳反应以及空间位阻造成的深度脱氢反应而快速失活,且反应器类型及尺寸变化可能会对催化性能和适宜工艺参数产生影响。为进一步推动MDA技术向中试和工业化方向迈进,在课题组前期研究基础上,围绕催化剂跑损和芳构化性能不稳定的现实问题,本文主要开展了以下四个方面的相关研究:（一）Mo/HZSM-5催化剂的流化磨损催化剂跑损源于其在工艺条件下的磨损。为了解催化剂在高温、长时间快速移动和MDA反应下的真实磨损情况,本文第二章2.3节中以循环流化床为模拟对象,在已有50 mm流化床基础上自制流化磨损评价装置,并在第三章中研究了系统温度、运行时间和工艺因素（活化、芳构化和再生）对无粘结剂喷雾成型Mo/HZSM-5微球流化磨损的影响,结果发现:热应力、机械应力和化学应力共同造成催化剂表面磨蚀和/或体相破碎;系统温度越高、运行时间越长,则催化剂磨损越严重;200℃以下主要为表面磨蚀,200～600℃时磨损近似稳定,600℃以上为多级破碎主导;工艺因素产生的积炭增大了催化剂粒径和耐磨性,且处理深度增加（活化→芳构化→再生）会产生相对负向作用;H2再生能减小积炭催化剂粒径,但无法使其恢复至初始状态;推测工艺处理Mo/HZSM-5上存在3种类型积炭:Mo2C和/或MoOxCy、石墨前驱态和/或碳颗粒和低聚稠环芳烃。（二）Mo/HZSM-5催化剂的粒径-芳构化性能关系若不考虑活性组分和载体结构的变化,则催化剂磨损的最直观表现是粒径（分布）改变。为了解Mo/HZSM-5粒径对其芳构化性能的影响,本文第四章中系统研究了不同粒径规整Mo/HZSM-5微球和无定形破碎Mo/HZSM-5颗粒的MDA性能,结果发现:固定床中不存在规律性的粒径效应,且处于粒径范围两极的催化剂均表现出较差的MDA效果;流化床中,较大粒径的甲烷转化率较好且较稳定,苯选择性的稳定值不受粒径变化影响,200-280μm催化剂的MDA性能最佳;流化磨损产生的细小催化剂颗粒增大了其与甲烷的接触面,减小了扩散阻力,因而提升了初期MDA性能,但也促进了积炭生成,加之催化剂质量损失,最终导致失活加快。（三）Mo/HZSM-5催化MDA的流化床（系统）工艺优化单一尺寸流化床的优选工艺参数往往不能很好地适应反应器尺寸放大和型式变化,进而造成MDA性能不稳定的现象。为了解流化床尺寸和型式对Mo/HZSM-5催化MDA工艺优选的影响,本文第五章中采用8/15/50 mm流化床优选和35/50 mm流化床连续反应-再生系统验证相结合的方式研究部分适宜的MDA工艺参数,结果发现:适宜的再生H2温度和流量分别为850℃和0.5 L·min-1,反应空速（reaction space velocity,RSV）为4000 m L·g-1·h-1,Mo/HZSM-5粒径中值为177.7-194.0μm,活化前升温介质为N2或H2,活化后至芳构化反应前升温介质为H2;流化床系统的适宜催化剂循环速度与反应器/再生器尺寸密切相关,且系统具备有限的自我调节特性;高空速会放大系统的不均匀流化,使部分“死体积”催化剂在无H2再生下连续失活;适当增加催化剂滞留量、延长再生时间并减少再生次数均有益芳烃稳定生成。（四）Mo/HZSM-5催化性能的反应器放大效应反应器尺寸增大往往会导致催化反应效果变化。为了解流化床（系统）放大对Mo/HZSM-5催化MDA的影响,本文第六章中基于现有实验规模,研究在3种尺寸流化床和2种尺寸流化床连续反应-再生系统中Mo/HZSM-5催化MDA的放大效应,结果发现:放大效应受RSV影响,在较低RSV(≤4000 m L·g-1·h-1)下,流化床（系统）内径增大（8 mm→50 mm和35 mm→50 mm）后,甲烷转化率、苯选择性和生成速率下降,而萘选择性和生成速率升高;在较高RSV(8400～11000 m L·g-1·h-1)下,流化床内径依次增大（8 mm→15 mm→50 mm）后,甲烷转化率小幅降低,但苯/萘的选择性和生成速率均升高。推测,较高RSV使Mo/HZSM-5与CH4接触更加充分,芳烃产品的扩散阻力减小,加之传热改善,积炭失活过程也更为平缓。本文以推动MDA技术进一步放大为导向,着力探究流化床（系统）工艺中Mo/HZSM-5微球催化剂磨损的原因、可能机理及催化影响,并针对小试中芳构化效果不稳定问题进行工艺参数优化、验证和放大效应研究,为该技术未来的反应器设计和规模化实践提供了理论和技术支撑。
李开坤[3]（2021）在《焦热载体条件下双流化床煤热解联产焦油半焦煤气技术的研究》文中研究说明低阶煤具有含水量高、挥发分高等特点,直接燃烧浪费了大量的富氢组分且污染环境。基于热解的煤炭分级转化多联产技术可提取煤中的高附加值组分,是实现煤炭清洁高效利用的重要技术之一。针对目前低阶煤存在的综采过程中碎煤比例大,现有热解工艺焦油产率不高且含尘量较高等问题,浙江大学提出了以半焦为热载体的低阶煤双流化床热解分级转化技术,通过流化床煤热解炉和循环流化床半焦加热炉的有机结合,实现大规模碎煤颗粒的热解分级转化,获得高产率焦油和高品质煤气。分级转化产品用途广泛,焦油可通过加氢工艺制取轻质液体燃料,有助于缓解当前我国石油对外依赖逐年增长的能源风险。半焦可用于大容量煤粉锅炉的混合燃烧或生产型煤用于供暖,也可通过水焦浆气化技术生产合成气,实现热解半焦的高效低污染利用。高品质热解煤气可用于制取替代天然气或合成化工产品。通过不同利用方案的灵活组合,实现低阶煤资源的梯级利用。目前,焦热载体对流化床热解产物分布和影响规律的认识尚不充分,同时焦热载体条件下双流化床热解分级转化多联产系统的全流程模拟及技术经济性分析缺乏深入、可靠的评估,本文依托国家重点研发计划项目,开展了相关实验研究和系统流程模拟,为焦热载体条件下低阶煤双流化床热解分级技术的大规模工业应用提供参考。首先,以我国典型低阶煤-新疆润北煤为原料,在小型鼓泡流化床反应器上开展了不同热解温度（500-800oC）、不同热载体（石英砂、焦热载体:原煤=1:1、2:1、3:1和5:1）以及模拟热解气气氛下的流化床热解实验研究,获得了焦热载体条件下温度、热载体种类及比例和热解气气氛对煤流化床热解产物特性的影响规律。结果表明,作为热载体的半焦在流化床热解过程中影响煤颗粒的加热过程,对热解一次反应具有促进作用,主要表现在促进煤中酚类的析出和裂解、羧基的裂解和焦油中重质组分的分解,从而提高焦油和煤气产率,降低半焦产率。中低温时焦热载体的裂解促进作用更为显着,而较高温度时高温裂解作用占据主导地位。焦载体条件下的半焦拥有更为发达的孔隙结构,但燃烧性能变差。随着焦载体添加比例的增加,煤气产率逐渐增加,而焦油产率先增加后降低,在添加比例为2:1时达到峰值;半焦产率则逐渐降低。焦热载体条件下CH4产率的增加来源于煤中脂肪族结构,而H2和CO产率的增长主要来源于焦油中酚类的分解和大分子物质的缩聚。研究发现作为热载体的半焦具有一定的固硫作用。焦载体添加比例从1:1增加到5:1,焦油中重质组分含量下降了约6个百分点,焦油品质提升,焦油中的酚类分解为芳烃类物质。热解气气氛下,焦载体对CH4和CO2重整的催化作用以及H2对热解的促进作用使得半焦产率低于惰性气氛,而焦油和热解水产率相对较高。然后在1MWt双流化床试验装置上开展了两种煤样不同热解温度（580oC、630oC和680oC）的中试试验研究。研究发现,两种煤样均适合于双流化床热解工艺,热解炉和循环流化床半焦加热炉之间的物料循环正常,系统运行稳定。热解炉运行温度能够通过调节双炉之间的物料循环量以及燃烧加热炉的炉温来控制。两种煤样在630oC时焦油产率取得最大值,分别为10.84%和13.27%,均超过格金干馏分析的90%。研究工况下,煤气品质较高,组分中CH4含量丰富,体积占比约为35%-40%,CO和H2体积份额在25%-35%之间。焦油组分中沥青质占比40-50%,提高热解温度可以促进沥青质和饱和烃的裂解,生成芳香烃和其他非烃类物质。热解炉二级旋风飞灰比电阻满足高温静电除尘运行要求,实际工业应用中可根据需要布置高温电除尘以获得更高品质的油气。在试验研究的温度范围内,调节双炉运行温度可在一定程度上实现热解产品的品质调控,进一步验证了双流化床热解分级转化技术的可行性,为下一步是示范装置的设计和运行提供了技术支撑和调控经验。利用Aspen Plus,构建并模拟了耦合2×660MW超超临界半焦煤粉炉发电的低阶煤双流化床热解分级转化多联产系统。在模拟方案中,半焦送入煤粉锅炉发电单元通过超超临界参数蒸汽发电,焦油提酚后采用非均相悬浮床加氢工艺合成石脑油和柴油,所需的H2全部来自于煤气深加工环节,热解废水送入酚氨回收单元。根据市场行情和产品特点设计了三套不同的煤气深加工路线。在方案A中,煤气首先经过Selexol单元脱硫净化,净化后的煤气送入甲烷水蒸气重整单元,经变压吸附单元提取焦油加氢所需的H2后用于合成甲醇,重整所需热量通过燃烧甲醇合成单元和焦油加氢单元的尾气提供;在方案B中,将部分净化后煤气送入甲烷水蒸气重整单元,与未重整净化煤气混合后进入CO变换单元,经变压吸附单元先后脱除CO2、提取CH4和H2,其中H2全部用于焦油加氢,此方案重整热量来自提H2后尾气与焦油加氢尾气的燃烧。方案C则需要燃烧部分煤气提供重整热量,剩余煤气经重整、变换、脱除CO2后,利用变压吸附技术提取H2,除用于焦油加氢外全部作为产品输出。针对三套方案的技术路线,开展了全流程系统模拟和技术经济性分析,并与超超临界发电系统进行了热力学和经济学性能参数的对比。结果显示,在双流化床热解系统给煤量为628t/h的情况下,三套方案均可产出10.33t/h粗酚、24.80t/h石脑油和31.46t/h的柴油。同时,方案A还可联产甲醇65.34t/h和净发电1314.48MW,火用效率为51.15%;方案B联产替代天然气（Synthetic Natural Gas,SNG）35699.12Nm3/h,供电约1445.86MW,火用效率为51.98%;而联产17.60t/h H2和净发电量为1292.73MW的方案C拥有最高的能量效率和火用效率,分别为56.33%和53.99%,比同等规模的超超临界电厂分别高出10.51和11.19个百分点。三种多联产方案固定资产投资差异不大,其中方案C略高（约69.23亿元人民币）,比超超临界电厂投资约高21亿元人民币。方案A、B和C的税后内部收益率分别为23.24%、21.83%、29.52%,均高于超超临界电厂的17.56%。其中方案C的投资回报期最短,为5.06年（静态）和5.74年（动态）,经济效益优势最为明显。从抗风险能力的角度分析,影响三套多联产方案经济效益的主要因素是年运行时间和原料煤采购价格。当年运行时间骤减和煤炭价格上涨时,三套方案仍然具有较为可观的财务状况,其中方案C收益率的变化幅度最小,抗风险能力最强。三套方案在能量利用效率、经济性和抗风险能力方面都具有十分明显的优势,市场前景好、产品方案设计灵活。
曹洪科[4]（2021）在《天然气基化学链气化合成尿素过程设计与系统分析》文中指出近年来,天然气化工发展迅速。天然气化工的主要产品有合成氨、甲醇以及H2等。煤化工包括煤气化、液化、焦化,其中煤气化主要产品有尿素、甲醇、二甲醚以及烯烃。以煤、天然气为原料都可以用来生产尿素,工艺过程都包括造气（蒸汽重整或煤气化）、变换工段,由于涉及众多的分离设备导致前期投资成本巨大。天然气重整单元是天然气化工过程中的核心,但该单元有着碳排放量大、能耗大等急需要改进的问题。本文以传统天然气制尿素过程为对象进行研究,对工艺过程中高能耗和高排放的天然气蒸汽重整单元进行替代,创新设计新的天然气合成尿素工艺。本文将化学链制氢技术（CLH）引入到天然气合成尿素工艺中,天然气基化学链制氢单元取代了传统天然气合成尿素工艺中的蒸汽重整单元以及后续净化单元。通过Aspen plus V11流程模拟软件对传统天然气到尿素工艺（NGTU）以及天然气基化学链制氢的合成尿素工艺(NGCLHTU)进行建模与模拟,主要包括对天然气重整单元、变换单元、二氧化碳脱除单元、甲烷化单元、化学链制氢单元、合成氨单元和合成尿素单元的建模与模拟,以及全流程的模拟。在模拟的基础上对工艺过程的关键单元参数进行了优化。天然气重整反应温度为900°C,反应的压力为1 atm时,合成气生成量最大;甲烷化单元CO2/CO摩尔比为1.05时,甲烷的产率最高,氢气的转化率最高,结合实际生产,采用较低的CO2/CO摩尔比保证了甲烷化操作正常运行;化学链制氢单元中Fe2O3/CH4摩尔比为1.4,H2O/Fe的摩尔比为1.68,Air/Fe3O4的摩尔比为1.31。在该参数下:原料CH4完全转化,Fe和FeO被完全还原,Fe3O4完全氧化成Fe2O3。同时使得整个制氢工艺载氧体、水蒸气、空气用量最低,保证了体系中的总循环量最低。最后对创新的天然气合成尿素系统进行技术-经济-环境性能分析。NGCLHTU过程的碳、氢元素利用率均为56.65%,相比传统NGTU过程提高8.57%;在能效分析中,NGCLHTU过程的能效为51.29%,相比NGTU过程提升了6.81%;在碳排放方面,NGCLHTU过程的二氧化碳排放为0.72kg CO2/kg尿素,相比NGTU过程下降了22.2%;在投资分析中,NGCLHTU过程相较NGTU过程下降了14.58%;在成本分析方面,NGCLHTU过程相较NGTU过程下降了11.59%;在投资利润率方面,NGCLHTU过程相较NGTU过程提高了29.77%。新工艺具有节能减排的优势,配合我国南海可燃冰的试采成功,在未来,天然气基化学链制氢合成尿素将有助于我国实现“碳中和”的目标。
朱龙雏[5]（2021）在《合成气气氛中煤高温反应特性研究》文中研究说明气化炉是气流床煤气化技术的关键环节,传统的气流床气化炉存在着显热耗损严重热效率不高的问题。为解决这一问题,研究者提出了化学热回收两段组合式煤气化工艺,将一段炉高温煤气中的水蒸气和CO2与二段固定床的煤层再进行一次气化反应,既回收了高温段的煤气显热,又充分利用了煤气中的无效组分（水蒸气和CO2）,相比于传统的水激冷、合成气激冷和废热锅炉等流程,显热回收流程更加简洁,设备投资成本更小,并能够提高合成气中的有效气含量和冷煤气效率,具有广阔的应用前景。本文以两段组合式气化炉为背景,针对第二段固定床部分,围绕煤在高温、合成气气氛中的反应特性开展了实验研究,考察了高温热解反应、水煤气变换反应以及煤焦气化反应的特性,并对比了不同尺度装置上的气化反应特性。主要内容如下:（1）基于固定床反应器研究了高温下（～1600℃）不同煤种的热解反应气体产物释放特性。结果表明,煤在高温（1100-1600℃）热解反应过程中,主要气体产物只有CO,随着实验温度的升高,CO释放速率也不断提高。CO主要是由煤灰中的含氧化合物与煤中碳基质发生碳热反应生成。当添加质量分数20%的SiO2,Al2O3,CaO时,脱灰煤样品的起始反应温度依次约为1300℃、1400℃、1550℃;1600℃时,CO生成速率依次为3.72、2.61、2.42 mL·min-1·g-1。通过X射线衍射分析发现,SiO2与碳反应生成SiC,A12O3在氮气气氛下最终生成A1N,未测定到CaO的反应产物,这可能是由于在实验温度下生成的气态Ca随气体逸出而不存在于固体残留物中。CO的生成温度、速率及产量主要与煤灰内在矿物质的种类和含量有关,与煤阶关系较小。（2）研究了反应温度和停留时间分别为700～1300℃和1～2 s条件下合成气水煤气变换反应特性。考察了煤中灰分以及煤热解焦对气化合成气变换反应的影响。研究发现,反应温度低于1100℃时,合成气CO转化率接近于0;而当反应温度为1300℃时,存在明显的逆变换反应,但不能达到反应平衡。煤中灰分对水煤气变换反应具有一定促进作用,但气体分布不均和煤灰烧结导致该促进作用受到限制。以煤灰作为介质,1100℃时合成气CO转化率比无煤灰时提高2.3个百分点。原煤热解焦对水煤气变换反应的影响与煤灰类似,而不同粒径的煤焦对变换反应的作用效果存在明显差异:粒径增大,表面积减小,导致促进作用减弱;而粒径过小时,床层局部阻力较高,易导致气体分布不均,影响气固接触,致使固相介质的促进作用显着减弱。实验条件下粒径为0.8-1.5 mm热解焦对水煤气变换反应的促进效果最为显着,700℃时合成气CO转化率比无介质时提高了 1.7个百分点。（3）基于小型管式反应器,开展了不同混合气氛下（H2O、CO2、H2或CO）煤焦气化特性的实验研究,考察了 1100-1400℃温度下,H2和CO对煤焦-水蒸气和煤焦-CO2气化反应特性的影响。结果表明,H2通过抑制变换反应对煤焦水蒸气气化存在促进作用,且温度较低时更为明显;CO在较低温度下（1100～1200℃）对煤焦-水蒸气气化反应具有一定抑制作用。1100℃时,H2与CO2反应生成反应速率更快的水蒸气,从而提高煤焦在CO2中的整体气化反应速率;温度大于1300℃时,由于水蒸气反应速率接近于CO2,H2将抑制煤焦在CO2气氛中的气化反应。1100-1400℃气化温度范围内,CO对煤焦-CO2气化反应存在抑制作用。随机孔模型能较准确地描述实验条件范围内反应动力学特征。（4）基于管式炉和两段组合式气化炉热模装置,开展了合成气气氛下煤气化特性的实验研究,考察了温度、合成气组成以及煤量对气体产物组成、反应速率、有效气含量等气化参数的影响。结果表明,在管式炉实验工况下,原料气与煤焦气化反应后CO含量提高较明显,H2含量小幅增加,而CO2含量小幅降低。原料气与煤焦气化反应能够提高有效气（CO+H2）浓度,气体产物平均有效气浓度最高增幅为3.3%。不同气化剂之间的相互竞争以及反应产物的抑制作用对反应速率的影响比较显着,气化温度为1100℃和1300℃时,合成气气氛下煤焦反应速率最大值分别为相同气化剂流量CO2和水蒸气气化反应速率最大值的55%和67%。随机孔模型能够较为准确地描述该类气化反应,而均相模型和缩芯模型由于未考虑孔结构变化存在相对较大的偏差。基于热模实验所获得的合成气中气化剂的转化效率与管式炉结果相近,由此证实小尺度装置的实验结果可以为大尺度装置提供参考。
魏国强[6]（2020）在《铁基复合氧载体生物质化学链气化耦合CO2裂解基础研究》文中研究指明随着经济社会发展与化石能源的大量使用,由CO2排放引起的温室效应日益严重,此外,我国化石能源对外依存度也不断攀高,对国家能源安全造成很大挑战。生物质资源是清洁可再生资源,具有来源广泛、碳中性特点。生物质化学链气化反应（CLG）采用氧载体晶格氧代替分子氧实现高品质合成气制备,具有氧源廉价、产物可避免惰性气体稀释等优势,而采用还原态氧载体直接裂解CO2制备高纯CO无需过高能耗和特定催化剂。在此背景下,本文提出采用生物质化学链气化耦合CO2裂解过程制备高品质合成气和CO,实现生物质资源高效清洁利用和温室气体CO2资源化。本文通过热力学计算解析了生物质化学链气化耦合CO2裂解反应平衡限度及反应调控规律。采用廉价铁矿石为基体,引入外源活性金属组分来构筑高活性氧载体序列,研究化学链气化耦合CO2反应历程及关键参数影响机制,揭示氧载体反应动力学特性及晶格氧迁移机理。主要内容包含:1)反应过程热力学分析;2)铁基复合氧载体构筑与反应评价;3)化学链反应耦合CO2裂解反应历程及影响因素;4)生物质化学链气化耦合CO2裂解实验研究;5)耦合过程反应动力学及晶格氧迁移机理。获得如下主要结果和结论:1)热力学计算表明,化学链耦合反应系统可实现生物质向高品质合成气转化同时裂解CO2生成CO,具有半焦分级转化的优势。化学链气化反应碳转化率最高达96.6%,CO2裂解反应转化效率最高达93.1%。提高温度可以强化反应过程,但增加系统热负荷。增大反应压力可提升反应速率,缩短达到平衡时间,有利于与发电系统耦合匹配,但对反应平衡转化有抑制作用。生物质与氧载体配比B/O对反应产物调控具有关键作用,该化学链耦合反应系统可实现自热运行。2)以天然铁矿石为基体,采用外源金属改性可构筑高活性氧载体。外源金属与铁矿石中Fe2O3反应生成CaFe2O5、NiFe2O4、Ce Fe O3等复合氧化物/固溶体来改善氧载体晶型结构、提高氧空位浓度、强化晶格氧传递。外源金属对氧载体反应性能强化次序为NiO>Co2O3>CeO2>CaO。NiO修饰氧载体在化学链反应阶段性气体产物H2/CO与CH4转化率分别为0.72和55.86%;而在CO2裂解阶段CeO2、CaO修饰氧载体显示了较高的CO2转化率,分别为53.74%、52.78%。氧载体高温下与空气反应可恢复晶格氧,反应尾气中CO2含量较低,显示该耦合反应过程具有良好的碳分级转化特性。3)化学链反应前期以热解气氧化及CH4干重整反应为主。气体产物H2/CO在反应历程1/5处获得最大值。随着晶格氧供应减少,CH4裂解及干重整反应成为体系主反应。而在CO2裂解阶段,受氧载体氧空位和气固传质限制,反应呈现稳步下降趋势。外源金属离子可强化晶格氧传递,提高产物H2/CO比,降低热解气中杂质气体含量,改善CO2裂解效率。CaO修饰氧载体在化学链反应中产物最大H2/CO为初始值3倍。CeO2修饰氧载体在CO2裂解阶段CO最大瞬时产率为2.47 mmol/min/g氧载体,CO2最高裂解率为86.13%。反应温度、金属修饰量与CO2裂解阶段CO产率呈正相关,重时空速与CO2转化率负相关。在15次循环测试中,氧载体反应性能保持稳定。氧载体反应路径为:Ca2Fe2O5→CaO/Fe→Fe3O4/CaFe3O5→Ca2Fe2O5/CaFe2O4及Fe2O3/CeO2/Ce Fe O3→Ce2O3/Fe→Ce Fe O3/CeO2/Fe3O4→Fe2O3/CeO2。4)松木与铁基氧载体在化学链气化耦合CO2裂解中生成合成气与CO,外源金属修饰可以提升氧载体化学链反应活性。NiO修饰氧载体综合反应性能优异,在化学链气化中最大碳转化效率为74.18%,合成气热值13.32 MJ/m3,在裂解阶段CO2转化率为64.09%。提高反应温度可以强化整个反应过程。从750℃到950℃,化学链气化碳转化效率从50.84%提高到75.07%,CO2裂解转化率由45.25%提高到63.90%。生物质与氧载体配比增加促进CO2裂解反应。NiO修饰氧载体中活性元素在化学链气化被还原为Fe/Ni单质,进而在CO2裂解阶段被氧化为Fe3O4/Ni。20次循环反应后氧载体反应活性稳定,生物质碳转化效率保持在67.52%,CO2裂解率为73.50%。5)非模型动力学Friedman法计算表明,生物质化学链气化反应活化能分布对应于水分脱除、生物质热解、气体重整、半焦与晶格氧反应四个阶段。水分脱除阶段反应活化能最小,转化率α为0.1时,活化能为21.86 k J/mol。生物质热解阶段活化能增大,而半焦与晶格氧反应受固固传质及还原反应界面限制,需克服能垒最大,α为0.9时,反应活化能达373.78 k J/mol。CO2裂解过程则因氧载体氧空位减少及晶格内部传质阻力增加,活化能则呈现稳步增长的趋势,从6.77k J/mol增加到29.04 k J/mol。化学链反应中氧载体晶格氧O2–首先解离为化学吸附氧O2–/O–由体相向反应表面传递,在反应表面转化为物理吸附氧O2逸出表面与燃料反应,传递机理为:O2–e（lattice）（？）→O2–/O–e（chemical）（？）→Oe2（phy）（？）→O2（g）。氧载体金属离子Fe3+/Fe2+及Ni2+在反应中向低价态金属单质转化,反应中Ni-Fe键的解离速率低于Ni-O键。CO2裂解反应中晶格氧迁移呈现相反趋势,同时Fe元素价态升高,Ni元素价态基本稳定。化学链气化耦合CO2裂解反应可获得高品质合成气同时将CO2转化为CO,具有氧源廉价、能量互补、分级转化的优势。研究结果为探索和开发新型、高效、低成本的生物质合成气制备工艺,实现CO2资源化利用提供了新途径。
周冠文[7]（2019）在《加压双流化床煤热解-半焦燃烧分级转化的实验及数值模拟》文中指出以煤热解半焦燃烧为核心的加压双流化床煤分级转化技术具有工艺设备简单、反应条件温和、能源转化率高、对环境友好等特点,可用于煤炭资源的高效清洁利用。然而目前对于双流化床煤热解及半焦燃烧过程复杂的流体动力学规律以及化学反应规律掌握不够,其加压热解特性、半焦燃烧特性、反应机理及热解与燃烧反应耦合机理尚不明确,因此该项技术在工业上的应用存在焦油、煤气产率低,污染物排放高等问题。这些问题的存在为加压双流化床煤分级转化的反应器设计、放大、优化以及操作参数的选择和调整增加了难度。本文提出了一种流化床燃烧反应器和喷动流化床煤低温快速热解反应器耦合的加压双流化床煤分级转化装置,并在此基础上开展双流化床中加压煤热解及半焦燃烧特性研究。首先选取了三种煤,对比了不同煤种和半焦的基础物性,并对实验原料进行了分析与评价,依据着火点、粘结性指数、含油量、煤岩成分和灰渣特性等评价指标,选定了黑龙沟煤作为本课题的原料煤。在此基础上,采用热重质谱联用和加压热重等方法分析了煤热解与半焦燃烧过程,研究了热解气体组分在煤裂解过程中的析出规律及半焦燃烧过程中的相关燃烧特性,并进一步地研究了压力范围为0.10.5MPa下煤加压热解及半焦加压燃烧反应动力学特性。建立了加压煤分级转化的机理实验系统,并以选定的黑龙沟煤为研究对象,开展了不同热解温度（500700℃）、压力（0.10.5MPa）、气氛（氮气与煤气）和粒径（03mm与06mm）下的加压煤分级转化机理实验。并利用煤气分析仪、烟气分析仪、气相色谱分析仪、气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）、N2吸附和扫描电镜（SEM）测试及X射线衍射分析仪研究了上述参数对加压煤分级转化过程的油气特性、半焦燃烧的污染物排放规律以及相关固体产物如半焦、灰渣等的表面形貌和组成结构特性的影响规律。通过实验研究,发现在煤气气氛下,加压有助于提高焦油和半焦的产量,同时提高焦油和煤气的品质,且随着压力的增加,CO和CO2排放量增多,NO和SO2的排放量减少。设计并搭建了给煤量为50kg/h的加压煤分级转化中试试验平台,研究了煤在不同温度、不同压力和不同粒径等条件下热解产物（焦油、燃气和半焦）的产率及成分,考察了半焦在不同温度、不同压力、不同一二次风配比及不同粒径下污染物排放等特性,并以中试试验装置为依据,基于多相流质点网格（MP-PIC）法建立了加压喷动流化床煤热解和带有提升管的加压流化床半焦燃烧过程的欧拉-拉格朗日三维数理模型。基于所建立的模型,开展了加压煤分级转化反应器数值放大研究。初步设计了煤处理量为50万吨/年的喷动流化床煤热解反应器和半焦燃烧反应器,通过结构参数的影响规律研究,确定了两个反应器的最终结构尺寸,并在此基础上,开展了操作参数的影响规律研究,考察了操作压力、半焦与煤的质量比、燃烧器初始床高和粒径分布等参数对反应器运行特性的影响,为加压煤分级转化技术的工业应用提供了指导性建议。
王帅[8]（2019）在《流化床内稠密气固两相反应流的欧拉-拉格朗日数值模拟研究》文中提出稠密气固两相反应系统广泛存在于能源、化工和冶金等工业领域之中,其内涉及多尺度、多场和多物理过程的强烈耦合。随着计算机硬件和算法的快速发展,计算流体力学作为理论分析和实验测量的重要补充方法得到越来越广泛的应用,其充分而全面地再现了稠密气固两相反应系统内的流动和传热传质特性。本文基于欧拉-拉格朗日理论框架,发展了适用于稠密气固两相反应流的大规模并行CFD-DEM和MP-PIC计算平台,并耦合了适用于多分散性颗粒系统的传热模型（颗粒-颗粒导热、颗粒-流体-颗粒导热、颗粒-流体对流传热和颗粒辐射传热）、热解模型、焦炭转化模型、均相/异相反应模型、缩核模型和污染物生成模型等子模型。采用该方法对工业实际中常见的几种流态化设备内的气固流动、传热传质、化学反应以及污染物生成等进行了研究。研究内容主要包含以下三个部分。第一部分采用CFD-DEM方法开展了循环流化床的全三维数值模拟,研究了流化风速和环状构件对循环流化床内宏观气固特性以及颗粒输运特性（颗粒混合和耗散、颗粒停留时间、颗粒循环流率、颗粒受力和速度、颗粒拟温度等）的影响。改变流化风速可以使循环流化床处于两种流态:快速流态化和稀相输运状态。环状构件采用了四种布置方式,除了固相浓度和压强分布外,重点考察了构件数量和间距对系统性能的影响。第二部分开展了循环流化床结构优化和放大设计的研究。对于双侧返料循环流化床而言,首先基于瞬时压降和流量变化确定系统达到动态稳定的时间。随后,研究了宏观气固流动特性以及压强信号特征,并探究了不同操作工况对颗粒停留时间的影响。此外,分析了快速流态化和稀相输运状态下提升管内的固相返混特性。最后,研究了双侧返料结构对提升管内气固流动非均匀性的改善。对于六个旋风分离器并联布置的循环流化床而言,首先研究了旋风分离器不同的布置方式对气固流动的影响,获得了压强的整床分布,分析了分离器内物料分配的不均匀性。其次,研究了提升管内的颗粒聚团行为。最后,获得了丰富的颗粒尺度信息,如返混强度、耗散强度、颗粒受力、颗粒旋转等。第三部分开展了循环流化床内传热传质、化学反应和污染物生成的研究。首先将CFDDEM方法和传热模型耦合,在单颗粒的基础上对颗粒-颗粒导热、颗粒-流体-颗粒导热以及颗粒-流体对流传热模型进行了检验。在准二维鼓泡床上对传热模型进行了验证,并研究了三种传热机制的占比。随后将模型应用于全三维的循环流化床内气固传热的模拟,研究了颗粒温度的演变规律以及旋风分离器壁面的磨损。其次,在传热模型的基础上将CFDDEM方法进一步和化学反应模型相耦合,全面考虑了颗粒-颗粒/壁面碰撞、湍流、传热传质、辐射、颗粒缩核、热解、均相和异相反应等,并对流化床反应器内的生物质气化过程进行了数值模拟。最后,通过实验室尺度的串行流化床燃料反应器部分的全三维数值模拟对MP-PIC方法进行了验证,并研究了床温、水蒸气/生物质比和燃料种类对气化性能的影响。随之,在此基础上耦合了污染物生成模型,对浙江大学能源工程学院热能所的0.5 MW中试尺度的循环流化床煤和垃圾衍生燃料（Refuse derived fuel,RDF）混烧过程进行了全三维数值模拟,全面揭示了床内整场气固流动、燃烧和污染物生成特性。
谢非[9]（2019）在《煤催化气化过程的实验研究及数值模拟》文中认为合成气作为一种重要的化学反应中间原料气备受关注。以合成气为原料制备的下游产品众多,且经济效益好。因此,探索新型合成气制备方法对合成气的制备有着深远的意义。煤催化气化技术是一项具有前景的新型气化技术,其催化剂可作为气化反应的热载体及载氧体。目前,以煤为主的固体燃料催化气化制备合成气的技术尚处于探索研究阶段,反应器的设计与运行、催化剂的性能、反应器内气固流动特征等方面均有待进一步探究。本文采用实验和数值模拟相结合的方法,对煤催化气化技术进行研究。本文以Fe2O3作为催化剂,以水蒸气作为气化剂,采用流化床反应器对宁东煤的催化气化过程进行小试研究。主要针对氧碳比、水蒸气量、气化温度等操作条件对气化性能的影响进行实验研究。结果表明:当温度为900℃、O/C摩尔比为0.5:1、水蒸气流量为1.8ml/min时,出口合成气含量达到最大值71%,碳转化率为84%;当水蒸气流量为2.2ml/min时,气化效率达到最大值62%。在实验室流化床反应器煤催化气化小试研究的基础上,对该煤催化气化过程进行了数值模拟。按照小试研究的反应器建立了数值化模型,并且建立了化学反应模型:煤炭脱挥发分采用两步竞争反应;煤焦炭气化反应采用有限速率模型;水气转化反应和甲烷化反应采用有限速率/涡耗散模型;Fe2O3催化剂的还原反应采用球缩核（SCM）模型。结果表明:在O/C摩尔比为0.5:1、水蒸气流量为2.2ml/min、气化温度为900℃时,出口合成气含量达到最大值70%,与实验结果对比分析,其误差范围在2%以内。由实验结果与模拟值对比可知:模拟所构建的气固流动与化学反应模型能比较准确的预测流化床燃料反应器中煤催化气化的特性,对实验的研究进行了有效的补充和拓展,为反应器的放大设计和运行参数的优化可以提供有力的技术支持和指导。
马士伟[10]（2019）在《基于改性Fe2O3/CeO2载氧体制氢特性研究》文中研究表明化石燃料燃烧过程中排放的CO2是最主要的温室气体来源,开发高效的CO2减排技术势在必行。H2是一种理想燃料,其主要燃烧产物是水,不会造成环境污染。而化学链制氢（CLHG）是一种具有CO2内分离特性的制氢技术,其结构简单、流程较短、无CO2分离能耗,且可制得高纯度H2,具有良好的应用前景。载氧体是影响CLHG特性的关键因素,其物化特性直接关系到整个制氢装置的制氢效率和H2纯度。而CeO2是一种具有储释氧能力及晶格氧快速迁移能力的萤石型氧化物,其已被广泛应用于氧化还原催化领域。可考虑将其作为“活性”载体来提高铁氧化物的循环反应活性,抑制积碳并提高H2纯度。本文以提高H2产量和纯度为目标,围绕Fe2O3/CeO2载氧体的改性研究了以CeO2为载体且以CO为燃料时,铁基载氧体在CLHG中的反应活性、循环稳定性及其内在作用机理。主要工作和研究结论如下:对比研究了CeO2、ZrO2和Al2O3等三种载体对铁基载氧体CLHG的影响及其与铁氧化物之间的作用特性。结果表明,Fe2O3/CeO2是三者中最适于CLHG的载氧体,且在850°C时反应活性最高。循环后Fe2O3/CeO2载氧体颗粒表面产生严重烧结,但其反应活性良好且依然稳定。当Fe2O3的质量比为60%时,Fe2O3/CeO2载氧体的制氢性能最优。研究了离子半径较小(相对于Ce4+)的Zr掺杂对Fe2O3/CeO2载氧体CLHG特性的影响。结果表明,ZrO2与CeO2载体相互作用形成了CexZr1-xO2复合氧化物。Fe2O3/Ce0.75Zr0.25O2是其中制氢性能最好的载氧体,固溶体Ce0.75Zr0.25O2改善了载氧体的抗烧结特性和氧离子传导性能,而循环后Ce0.75Zr0.25O2出现了ZrO2相的分离,不利于载氧体反应活性的稳定性。此外,还研究了异价(相对于Ce4+)稀土金属（Y、Sm和La）掺杂对Fe2O3/CeO2载氧体CLHG特性的影响。结果表明,载氧体Fe2O3/Ce0.8Sm0.2O1.9综合性能相对最优。三种稀土金属均可溶入CeO2晶格并提高载氧体反应活性。其中,Sm和Y可稳定存在于CeO2中,而La易与铁氧化物结合形成形成LaFeO3,降低了Fe2O3/Ce0.8La0.2O1.9载氧体的反应活性。基于上述载氧体改性研究结果,以Fe2O3/CeO2、Fe2O3/Ce0.75Zr0.25O2及Fe2O3/Ce0.8Sm0.2O1.9作为对照组,研究了Zr、Sm共掺杂对Fe2O3/CeO2载氧体CLHG特性的影响。结果表明,Fe2O3/Ce0.6Sm0.15Zr0.25O1.925载氧体综合性能相对最优。Zr掺杂可显着提高载氧体抗烧结能力,而Sm掺杂主要从改善氧离子传输特性角度提高载氧体反应活性。循环后载氧体出现了Zr和Sm的出溶现象,并伴随形成Sm0.5Zr0.5O1.75,不利于载氧体反应活性的稳定性。除化学改性外,载氧体的物理结构也是影响其CLHG特性的关键因素。研究了核壳结构对载氧体烧结及循环特性的影响。结果表明,核壳结构大大增强了载氧体的抗烧结特性。Fe2O3@CeO2（核@壳）载氧体表现出了远高于Fe2O3/CeO2的循环活性和稳定性。此外,CeO2可促进铁氧化物纳米颗粒和壳体表面间的氧离子传输,进一步提高载氧体的反应活性。
二、Catalytic Partial Oxidation of Methane with Air to Syngas in a Pilot-Plant-Scale Spouted Bed Reactor（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Catalytic Partial Oxidation of Methane with Air to Syngas in a Pilot-Plant-Scale Spouted Bed Reactor（论文提纲范文）
（1）生物质热化学转化过程低聚中间体定向转化研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 背景介绍 |
| 1.2 热解技术中低聚中间体转化研究 |
| 1.2.1 低聚中间体转化工艺-催化热解 |
| 1.2.2 催化剂介绍 |
| 1.2.3 催化热解研究进展 |
| 1.3 气化技术中低聚中间体转化研究 |
| 1.3.1 气化技术和低聚中间体转化工艺 |
| 1.3.2 低聚中间体催化重整研究进展 |
| 1.4 论文研究思路和内容 |
| 1.4.1 论文研究思路 |
| 1.4.2 论文研究内容 |
| 第二章 实验方法 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.2 焦油重整催化剂制备方法 |
| 2.3 催化剂表征方法 |
| 2.4 生物质热解反应 |
| 2.5 生物质气化焦油重整反应 |
| 第三章 生物质热解低聚中间产物的转化 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 含低聚体循环热解的移动床反应器设计基础 |
| 3.3 移动床反应器的设计 |
| 3.4 移动床反应器与固定床联用 |
| 3.4.1 SiC@MZSM-5催化剂分段式催化热解研究 |
| 3.4.2 15%Mo-ZSM-5催化剂分段式催化热解研究 |
| 3.5 含低聚体循环热解工艺展望 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 生物质气化焦油催化重整-载体的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 焦油重整催化剂的合成 |
| 4.2.1 焦油重整催化剂的载体制备 |
| 4.2.2 焦油重整催化剂的制备 |
| 4.3 焦油重整催化剂的表征结果与性能评价 |
| 4.3.1 焦油催化重整温度的研究 |
| 4.3.2 焦油重整催化剂载体的筛选和载体的改性 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 生物质气化焦油催化重整-碱金属助剂的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 焦油重整催化剂的制备 |
| 5.3 焦油重整催化剂的表征结果与分析 |
| 5.4 焦油重整催化剂的性能评价 |
| 5.4.1 K改性催化剂焦油催化重整性能 |
| 5.4.2 Na改性催化剂焦油催化重整性能 |
| 5.5 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 论文结论 |
| 6.2 论文创新点 |
| 6.3 工作展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 研究成果及发表的学术论文 |
| 作者和导师简介 |
| 博士研究生学位论文答辩委员会决议书 |
（2）Mo/HZSM-5微球的流化磨损及其甲烷无氧芳构化流化床工艺优化（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.1.1 甲烷与天然气 |
| 1.1.2 天然气化工转化 |
| 1.1.3 我国天然气利用政策分析 |
| 1.2 甲烷无氧芳构化(MDA)过程 |
| 1.2.1 反应机理 |
| 1.2.2 热力学研究 |
| 1.2.3 动力学研究 |
| 1.2.4 催化剂积炭 |
| 1.2.5 生产工艺及设备 |
| 1.3 固体催化剂的机械强度 |
| 1.3.1 固体催化剂质量损失及其原因 |
| 1.3.2 固体催化剂颗粒的磨损机制 |
| 1.3.3 固体催化剂机械强度的测定 |
| 1.3.4 固体催化剂机械强度的改善 |
| 1.4 选题意义及主要研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 催化剂准备 |
| 2.1.1 主要原料及设备 |
| 2.1.2 制备过程 |
| 2.2 催化剂的工艺反应处理 |
| 2.2.1 活化反应处理 |
| 2.2.2 芳构化反应处理 |
| 2.2.3 再生反应处理 |
| 2.3 催化剂流化磨损测试 |
| 2.3.1 磨损测试装置 |
| 2.3.2 测试过程及评价指标 |
| 2.4 催化剂甲烷无氧芳构化(MDA)评价 |
| 2.4.1 评价装置设计及搭建 |
| 2.4.2 主要消耗品及系统组件 |
| 2.4.3 评价过程主要步骤 |
| 2.4.4 在线分析及评价指标 |
| 2.5 催化剂的物化表征 |
| 2.5.1 比表面积和孔体积(N_2物理吸附/脱附) |
| 2.5.2 粒径分布(PSD) |
| 2.5.3 Mo含量（ICP-OES） |
| 2.5.4 碳物质含量(TG/DTG) |
| 2.5.5 积碳类型（TPO） |
| 2.5.6 微观形貌(SEM) |
| 第三章 Mo/HZSM-5 催化剂的流化磨损 |
| 3.1 系统温度的影响 |
| 3.2 运行时间的影响 |
| 3.3 工艺因素的影响 |
| 3.3.1 催化剂样品的PSMD变化 |
| 3.3.2 催化剂样品的PSD变化 |
| 3.3.3 流化磨损测试 |
| 3.3.4 催化剂样品积碳分析 |
| 3.4 小结 |
| 第四章 Mo/HZSM-5 催化剂的粒径-芳构化性能关系 |
| 4.1 固定床反应中Mo/HZSM-5 的粒径效应 |
| 4.1.1 催化剂样品及反应工艺参数 |
| 4.1.2 催化剂粒径对反应性能的影响 |
| 4.1.3 失活催化剂的积碳分析 |
| 4.2 流化床反应中Mo/HZSM-5 的粒径效应 |
| 4.2.1 催化剂颗粒流化状态确认 |
| 4.2.2 流化床反应空速(RSV)优化 |
| 4.2.3 催化剂样品及反应工艺参数 |
| 4.2.4 催化剂粒径对反应性能的影响 |
| 4.2.5 催化剂的粒径效应分析 |
| 4.3 固定床和流化床粒径效应差异 |
| 4.4 磨损Mo/HZSM-5 的粒径效应 |
| 4.4.1 磨损催化剂颗粒的微观形貌 |
| 4.4.2 磨损Mo/HZSM-5 的催化反应性能 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 Mo/HZSM-5 催化MDA流化床(系统)工艺优化 |
| 5.1 8 mm流化床工艺优化 |
| 5.2 15 mm流化床工艺优化 |
| 5.2.1 质量流量计校正 |
| 5.2.2 升温气氛优化 |
| 5.3 50 mm流化床工艺优化 |
| 5.3.1 反应空速(RSV)优化 |
| 5.3.2 催化剂粒径优化 |
| 5.3.3 升温气氛优化 |
| 5.3.4 再生强度优化 |
| 5.4 35 mm流化床连续反应-再生工艺优化 |
| 5.4.1 实验装置改进 |
| 5.4.2 再生H_2温度优化 |
| 5.4.3 催化剂循环速度优化 |
| 5.4.4 再生H_2强度优化 |
| 5.4.5 反应空速(RSV)优化 |
| 5.5 50 mm流化床连续反应-再生工艺优化 |
| 5.5.1 反应空速(RSV)优化 |
| 5.5.2 催化剂循环速度优化 |
| 5.5.3 催化剂粒径优化 |
| 5.6 小结 |
| 第六章 Mo/HZSM-5 催化性能的反应器放大效应 |
| 6.1 较低反应空速(RSV)下流化床的放大效应 |
| 6.2 较高反应空速(RSV)下流化床的放大效应 |
| 6.3 流化床连续反应-再生效果分析 |
| 6.4 流化床连续反应-再生系统的放大效应 |
| 6.5 小结 |
| 结论及展望 |
| 结论 |
| 论文创新点 |
| 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读博士学位期间取得的科研成果 |
| 作者简介 |
（3）焦热载体条件下双流化床煤热解联产焦油半焦煤气技术的研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 符号表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 中国能源背景 |
| 1.2 中国低阶煤资源及其利用现状 |
| 1.2.1 低阶煤资源概况 |
| 1.2.2 低阶煤利用现状 |
| 1.3 煤炭分级转化多联产技术 |
| 1.3.1 技术背景 |
| 1.3.2 煤热解分级转化多联产技术 |
| 2 焦热载体条件下煤热解技术及其研究现状 |
| 2.1 焦热载体条件下煤热解多联产技术 |
| 2.1.1 浙江大学的双流化床煤热解联产焦油半焦煤气工艺 |
| 2.1.2 大连理工大学的DG工艺 |
| 2.1.3 德国的LR工艺 |
| 2.1.4 俄罗斯的ETCH-175 工艺 |
| 2.2 半焦对煤热解特性影响的研究进展 |
| 2.3 Aspen Plus在煤炭分级转化多联产系统模拟中的应用 |
| 2.4 本文研究工作的必要性及主要内容 |
| 2.4.1 本文研究工作的必要性 |
| 2.4.2 本文研究内容 |
| 3 实验原料、设备及分析方法 |
| 3.1 实验方法 |
| 3.1.1 实验原料 |
| 3.1.2 实验装置 |
| 3.1.3 实验参数的确定 |
| 3.1.4 实验操作流程 |
| 3.2 测试分析设备及方法 |
| 3.2.1 产物产率计算 |
| 3.2.2 煤和半焦的工业元素分析 |
| 3.2.3 焦油组分分析 |
| 3.2.4 半焦表面官能团分析 |
| 3.2.5 半焦比表面和孔结构分析 |
| 3.2.6 半焦燃烧特性分析 |
| 4 焦热载体条件下低阶煤流化床热解实验研究 |
| 4.1 焦热载体条件下温度对流化床热解的影响 |
| 4.1.1 前言 |
| 4.1.2 对热解产物产率特性的影响 |
| 4.1.3 对煤气组分的影响 |
| 4.1.4 对半焦组成的影响 |
| 4.1.5 对半焦结构的影响 |
| 4.1.6 对半焦比表面积的影响 |
| 4.1.7 对半焦燃烧特性的影响 |
| 4.1.8 对焦油性质的影响 |
| 4.2 焦热载体与原煤比例对流化床热解的影响 |
| 4.2.1 前言 |
| 4.2.2 对热解产物产率特性的影响 |
| 4.2.3 对煤气组分的影响 |
| 4.2.4 对半焦组成的影响 |
| 4.2.5 对半焦结构的影响 |
| 4.2.6 对半焦比表面积的影响 |
| 4.2.7 对半焦燃烧特性的影响 |
| 4.2.8 对焦油性质的影响 |
| 4.3 焦热载体(3:1)条件下模拟热解气气氛对流化床热解的影响 |
| 4.3.1 前言 |
| 4.3.2 对产物产率的影响 |
| 4.3.3 对煤气组分的影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 1MWt双流化床低阶煤热解分级转化联产焦油半焦煤气试验研究 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 试验装置和试验方法 |
| 5.2.1 试验装置 |
| 5.2.2 试验过程 |
| 5.2.3 试验煤种 |
| 5.2.4 样品分析 |
| 5.2.5 试验工况 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 煤气产率和组成特性 |
| 5.3.2 焦油产率和组成特性 |
| 5.3.3 半焦组成特性 |
| 5.3.4 热解炉飞灰特性 |
| 5.3.5 半焦燃烧加热炉底渣特性 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 低阶煤双流化床热解分级转化多联产系统的Aspen Plus模拟和技术经济分析 |
| 6.1 前言 |
| 6.2 双流化床热解耦合粉煤炉电力、液体燃料和化学品多联产系统的全流程模拟 |
| 6.2.1 方案介绍 |
| 6.2.2 双流化床热解半焦加热分级转化单元 |
| 6.2.3 半焦煤粉炉发电单元 |
| 6.2.4 气体净化单元 |
| 6.2.5 焦油加氢单元 |
| 6.2.6 蒸汽甲烷重整单元 |
| 6.2.7 CO变换单元 |
| 6.2.8 变压吸附单元 |
| 6.2.9 甲醇合成单元 |
| 6.2.10 废水处理单元 |
| 6.3 计算方法 |
| 6.3.1 常规组分的能量和火用计算 |
| 6.3.2 煤的能量和火用计算 |
| 6.3.3 系统效率计算 |
| 6.3.4 经济性指标 |
| 6.3.5 基本假设 |
| 6.4 结果与讨论 |
| 6.4.1 方案A:联产甲醇、电力和液体燃料系统的模拟结果及技术经济性分析 |
| 6.4.2 方案B:联产SNG、电力和液体燃料系统的模拟结果及技术经济性分析 |
| 6.4.3 方案C:联产H_2、电力和液体燃料系统的模拟结果及技术经济性分析 |
| 6.5 不同方案技术经济性结果对比 |
| 6.5.1 不同方案的产品能量分布 |
| 6.5.2 年运行时间和煤炭价格对方案的影响 |
| 6.6 本章小结 |
| 7 全文总结和未来展望 |
| 7.1 主要研究成果 |
| 7.2 主要创新点 |
| 7.3 未来展望 |
| 参考文献 |
| 作者简历 |
| 1.教育经历 |
| 2.攻读博士学位期间发表和待发表的论文 |
| 3.攻读博士学位期间参与的科研项目 |
| 4.攻读博士学位期间获得的荣誉 |
（4）天然气基化学链气化合成尿素过程设计与系统分析（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 尿素合成技术发展现状 |
| 1.2.1 煤制尿素 |
| 1.2.2 天然气制尿素 |
| 1.2.3 生物质制尿素 |
| 1.3 化学链技术发展现状 |
| 1.3.1 化学链燃烧 |
| 1.3.2 化学链气化 |
| 1.3.3 载氧体 |
| 1.3.4 反应器 |
| 1.4 研究内容与思路 |
| 1.4.1 主要研究内容 |
| 1.4.2 课题研究意义 |
| 第2章 天然气合成尿素过程建模与模拟 |
| 2.1 传统天然气合成尿素过程 |
| 2.1.1 天然气重整单元 |
| 2.1.2 水煤气变换单元 |
| 2.1.3 二氧化碳脱除单元 |
| 2.1.4 甲烷化单元 |
| 2.1.5 合成氨单元 |
| 2.1.6 合成尿素单元 |
| 2.1.7 全过程模拟 |
| 2.2 天然气基化学链合成尿素过程 |
| 2.2.1 化学链制氢单元 |
| 2.2.2 化学链制氢联产氨和尿素 |
| 2.2.3 全过程模拟 |
| 2.3 本章小结 |
| 第3章 天然气合成尿素过程参数优化 |
| 3.1 天然气重整单元参数分析 |
| 3.2 甲烷化单元参数分析 |
| 3.3 化学链制氢单元参数分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 天然气合成尿素过程性能分析 |
| 4.1 元素利用分析 |
| 4.2 能效分析 |
| 4.3 CO_2排放分析 |
| 4.4 经济分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录 A攻读学位期间发表的学术论文 |
| 附录 B攻读学位期间参与的科研项目 |
（5）合成气气氛中煤高温反应特性研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 研究内容 |
| 1.3 本文创新点 |
| 第2章 文献综述 |
| 2.1 煤气化技术概述 |
| 2.1.1 煤气化技术类型 |
| 2.1.2 煤在气化炉中的反应过程 |
| 2.2 两段气化技术 |
| 2.2.1 两段气化的概念 |
| 2.2.2 E-GAS两段气化技术 |
| 2.2.3 MHI两段气化技术 |
| 2.2.4 E-STR两段气化技术 |
| 2.3 煤热解反应影响因素 |
| 2.3.1 煤种和组成 |
| 2.3.2 热解温度及升温速率 |
| 2.3.3 矿物质 |
| 2.4 煤气化反应影响因素 |
| 2.4.1 煤的理化结构 |
| 2.4.2 热解过程 |
| 2.4.3 气化温度 |
| 2.4.4 气化压力 |
| 2.4.5 气化气氛 |
| 2.4.6 催化剂 |
| 2.5 煤气化反应模型 |
| 2.6 水煤气变换反应 |
| 2.6.1 反应机理 |
| 2.6.2 变换反应催化剂 |
| 2.6.3 变换反应动力学 |
| 2.7 本章小结 |
| 第3章 煤高温热解过程气体产物释放特性研究 |
| 3.1 实验部分 |
| 3.1.1 实验原料 |
| 3.1.2 实验装置和主要仪器 |
| 3.1.3 实验条件及数据处理方法 |
| 3.2 煤灰中主要矿物质对高温热解气体产物的影响 |
| 3.3 不同煤种对热解气体产物的影响 |
| 3.4 水蒸气气化过程中高温热解对气体产物的影响 |
| 3.5 本章小结 |
| 第4章 煤灰和煤焦对合成气水煤气变换反应特性的影响研究 |
| 4.1 实验部分 |
| 4.1.1 实验原料 |
| 4.1.2 实验装置 |
| 4.1.3 气体分析系统 |
| 4.1.4 数据处理方法 |
| 4.2 不同组分气体变换反应特性 |
| 4.3 煤灰对水煤气变换反应的影响 |
| 4.4 煤焦对水煤气变换反应的影响 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 H_2和CO对煤焦高温气化反应特性的影响研究 |
| 5.1 实验部分 |
| 5.1.1 实验原料 |
| 5.1.2 实验仪器 |
| 5.1.3 实验方法及条件 |
| 5.1.4 数据处理方法 |
| 5.1.5 内外扩散的影响 |
| 5.2 H_2和CO对水蒸气气化反应速率的影响 |
| 5.3 H_2和CO对CO_2气化反应速率的影响 |
| 5.4 动力学分析 |
| 5.4.1 煤焦-水蒸气气化 |
| 5.4.2 煤焦-CO_2气化 |
| 5.5 本章小结 |
| 第6章 煤焦在合成气中高温气化反应特性研究 |
| 6.1 实验部分 |
| 6.1.1 实验原料 |
| 6.1.2 实验装置及实验方法 |
| 6.1.3 数据处理方法 |
| 6.2 结果与讨论 |
| 6.2.1 气体产物组成变化特性 |
| 6.2.2 气体产物流量变化特性 |
| 6.2.3 气体产物中有效气含量的变化 |
| 6.2.4 碳转化率及反应速率 |
| 6.3 动力学分析 |
| 6.4 本章小结 |
| 第7章 两段式气化炉小型热模实验研究 |
| 7.1 实验部分 |
| 7.1.1 实验装置 |
| 7.1.2 实验原料 |
| 7.1.3 实验方法及条件 |
| 7.1.4 数据处理方法 |
| 7.2 结果与讨论 |
| 7.2.1 炉膛温度 |
| 7.2.2 管式炉与热模装置气化剂转化效率对比 |
| 7.2.3 第二段用煤量的影响 |
| 7.2.4 添加剂种类的影响 |
| 7.2.5 钙盐添加量的影响 |
| 7.3 本章小结 |
| 第8章 结论与展望 |
| 8.1 结论 |
| 8.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 博士期间工作成果 |
（6）铁基复合氧载体生物质化学链气化耦合CO2裂解基础研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 符号说明 |
| Notation |
| 第一章 绪论 |
| 前言 |
| 1.1 生物质资源开发利用现状 |
| 1.2 生物质气化技术 |
| 1.3 生物质化学链气化 |
| 1.4 化学链气化研究现状 |
| 1.4.1 氧载体研究现状 |
| 1.4.2 反应器研究现状 |
| 1.4.3 化学链过程耦合分析 |
| 1.5 选题及意义 |
| 1.6 主要研究内容 |
| 1.7 课题来源 |
| 第二章 生物质化学链气化耦合CO_2裂解热力学分析 |
| 2.1 生物质化学链气化反应系统 |
| 2.1.1 模拟理论基础 |
| 2.1.2 主要参数及指标设定 |
| 2.1.3 结果讨论 |
| 2.2 生物质化学链气化耦合CO_2裂解反应系统 |
| 2.2.1 模拟说明 |
| 2.2.2 结果讨论 |
| 2.3 小结 |
| 第三章 铁基复合氧载体的构筑与反应评价 |
| 3.1 实验原料 |
| 3.2 实验试剂 |
| 3.3 实验设备 |
| 3.4 仪器表征 |
| 3.5 实验方法 |
| 3.6 数据处理 |
| 3.7 天然铁矿石氧载体物化特性分析 |
| 3.7.1 铁矿石氧载体晶型构成分析 |
| 3.7.2 铁矿石氧载体元素组成分析 |
| 3.7.3 铁矿石氧载体晶格氧活性表征 |
| 3.7.4 铁矿石氧载体微观形貌分析 |
| 3.7.5 铁矿石活性晶格氧释放分析 |
| 3.8 外源离子修饰铁矿石氧载体分析表征 |
| 3.8.1 外源离子修饰铁矿石氧载体晶型表征 |
| 3.8.2 外源离子修饰铁矿石氧载体晶格氧反应活性 |
| 3.8.3 外源离子修饰铁矿石氧载体热重分析 |
| 3.9 外源离子修饰氧载体反应评价 |
| 3.9.1 外源离子修饰氧载体化学链反应评价 |
| 3.9.2 外源离子修饰氧载体CO_2裂解反应评价 |
| 3.9.3 空气氧化阶段氧载体反应评价 |
| 3.10 小结 |
| 第四章 化学链反应耦合CO_2裂解反应历程及影响因素 |
| 4.1 实验材料与仪器 |
| 4.2 分析表征 |
| 4.3 实验方法 |
| 4.4 数据处理 |
| 4.5 CaO修饰铁基氧载体反应历程研究 |
| 4.5.1 修饰氧载体晶型构成 |
| 4.5.2 化学链反应中产物组成演化 |
| 4.5.3 氧载体中CaO修饰量对反应影响 |
| 4.5.4 CO_2裂解反应产物组成演化分析 |
| 4.5.5 关键反应参数对CO_2裂解反应影响 |
| 4.5.6 化学链反应耦合CO_2裂解循环反应演变 |
| 4.5.7 氧载体在化学链反应耦合CO_2裂解过程反应路径 |
| 4.6 CeO_2修饰铁基氧载体反应历程研究 |
| 4.6.1 CeO_2修饰氧载体晶型构成分析 |
| 4.6.2 化学链反应阶段气体产物组成演化 |
| 4.6.3 CeO_2修饰量对化学链反应过程影响 |
| 4.6.4 CO_2裂解反应产物组成演化 |
| 4.6.5 关键反应参数对CO_2裂解反应研究 |
| 4.6.6 CeO_2修饰氧载体反应路径解析 |
| 4.6.7 化学链反应耦合CO_2裂解循环测试 |
| 4.2.8 氧载体在化学链反应耦合CO_2裂解循环中微观形貌分析 |
| 4.7 小结 |
| 第五章 生物质化学链气化耦合CO_2裂解实验研究 |
| 5.1 实验材料 |
| 5.2 实验装置与方法 |
| 5.3 分析表征 |
| 5.4 数据分析 |
| 5.5 外源金属修饰铁基氧载体反应性能 |
| 5.6 生物质化学链气化耦合CO_2裂解反应演化 |
| 5.6.1 反应产物组成演化分析 |
| 5.6.2 氧载体晶型演化分析 |
| 5.6.3 氧载体微观形貌演变分析 |
| 5.7 温度对化学链气化耦合CO_2裂解反应影响 |
| 5.8 氧载体赋存比例对反应过程影响 |
| 5.9 循环反应特性研究 |
| 5.10 小结 |
| 第六章 生物质CLG耦合CO_2裂解反应热分析动力学及晶格氧迁移机理 |
| 6.1 实验材料 |
| 6.2 实验仪器与方法 |
| 6.3 化学链气化耦合CO_2裂解反应动力学研究 |
| 6.3.1 生物质化学链气化热重分析 |
| 6.3.2 化学链气化反应动力学分析 |
| 6.3.3 CO_2裂解阶段热重分析 |
| 6.3.4 CO_2裂解反应动力学分析 |
| 6.4 化学链气化耦合CO_2裂解晶格氧迁移机理分析 |
| 6.4.1 化学链反应阶段氧载体晶格氧迁移机理 |
| 6.4.2 CO_2裂解阶段氧载体晶格氧迁移机理 |
| 6.5 小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 不足与建议 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
| 攻读学位期间取得科研成果 |
（7）加压双流化床煤热解-半焦燃烧分级转化的实验及数值模拟（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 主要符号表 |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 国内外研究现状 |
| 1.2.1 煤炭资源分级转化技术的应用现状 |
| 1.2.2 煤加压热解研究现状 |
| 1.2.3 半焦加压燃烧研究现状 |
| 1.2.4 综合评述 |
| 1.3 课题研究思路和目标 |
| 1.3.1 研究思路 |
| 1.3.2 研究目标 |
| 1.4 课题的研究内容 |
| 1.5 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第二章 煤加压热解及其半焦燃烧的动力学特性研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验原料 |
| 2.2.1 实验用煤 |
| 2.2.2 热解半焦 |
| 2.2.3 煤与半焦的评价方法 |
| 2.3 实验方法 |
| 2.3.1 实验内容 |
| 2.3.2 热解及燃烧过程的评价指标 |
| 2.4 结果与讨论 |
| 2.4.1 实验原料的评估 |
| 2.4.2 煤与半焦的常压热重实验 |
| 2.4.3 煤与半焦的加压热重实验 |
| 2.5 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 加压煤低温热解及半焦燃烧的机理实验研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验内容与实验方法 |
| 3.2.1 实验原料 |
| 3.2.2 实验装置及实验过程 |
| 3.2.3 实验方法 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 产率及污染物排放特性 |
| 3.3.2 油气特性 |
| 3.3.3 半焦及灰渣特性 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 加压双流化床煤分级转化的中试试验研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 试验装置及方法 |
| 4.2.1 试验装置 |
| 4.2.2 试验物料 |
| 4.2.3 试验内容 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 加压煤热解试验 |
| 4.3.2 加压半焦燃烧试验 |
| 4.4 结论 |
| 参考文献 |
| 第五章 中试规模加压双流化床煤分级转化过程的数值模拟 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 计算方法与模型 |
| 5.2.1 计算模型 |
| 5.2.2 计算方法 |
| 5.3 计算结果与模型验证 |
| 5.3.1 加压煤热解 |
| 5.3.2 加压半焦燃烧 |
| 5.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 加压双流化床煤分级转化的数值放大研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 加压喷动流化床煤热解反应器的数值放大研究 |
| 6.2.1 工业尺度喷动流化床反应器的工艺要求 |
| 6.2.2 计算方法与反应器初步设计 |
| 6.2.3 典型工况的模拟结果 |
| 6.2.4 结构参数的影响规律 |
| 6.2.5 操作参数的特性研究 |
| 6.3 加压流化床半焦燃烧反应器的数值放大研究 |
| 6.3.1 工业尺度燃烧反应器的工艺要求 |
| 6.3.2 结构参数的确定 |
| 6.3.3 操作参数的影响规律 |
| 6.4 工业装置的整体评价 |
| 6.5 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 主要研究内容和结论 |
| 7.2 主要创新点 |
| 7.3 进一步研究展望 |
| 作者简介 |
| 攻读博士学位期间论文发表情况 |
| 项目资助/基金 |
| 致谢 |
（8）流化床内稠密气固两相反应流的欧拉-拉格朗日数值模拟研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 术语表 |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 气固两相流动的分类 |
| 1.3 稠密气固两相流的概念及研究方法 |
| 1.4 稠密气固两相流的多尺度模拟策略 |
| 1.5 国内外研究进展 |
| 1.5.1 稠密气固两相反应系统的CFD-DEM数值模拟 |
| 1.5.2 稠密气固两相反应系统的MP-PIC数值模拟 |
| 1.5.3 稠密气固两相反应系统的全循环欧拉-拉格朗日数值模拟 |
| 1.6 本文的研究内容 |
| 参考文献 |
| 第2章 数学模型和数值方法 |
| 2.1 CFD-DEM方法 |
| 2.1.1 流体运动控制方程 |
| 2.1.2 颗粒运动控制方程 |
| 2.1.3 曳力模型 |
| 2.1.4 传热模型 |
| 2.1.5 化学反应模型 |
| 2.1.6 耦合及并行算法 |
| 2.2 MP-PIC方法 |
| 2.2.1 流体运动控制方程 |
| 2.2.2 颗粒运动控制方程 |
| 2.2.3 气固相间耦合 |
| 2.2.4 化学反应模型 |
| 2.3 数值方法验证 |
| 2.3.1 小尺度鼓泡流化床 |
| 2.3.2 大尺度鼓泡流化床 |
| 2.3.3 循环流化床提升管 |
| 2.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第3章 流化风速对循环流化床内颗粒运动的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.1.1 颗粒混合和耗散 |
| 3.1.2 颗粒停留时间 |
| 3.1.3 颗粒速度和受力 |
| 3.2 模拟工况 |
| 3.3 流化风速对颗粒混合的影响 |
| 3.4 流化风速对颗粒停留时间的影响 |
| 3.5 流化风速对颗粒受力及速度的影响 |
| 3.6 流化风速对颗粒耗散的影响 |
| 3.7 流化风速对颗粒拟温度的影响 |
| 3.8 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第4章 环状构件对循环流化床系统性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 模拟工况 |
| 4.3 宏观气固流动 |
| 4.4 固相通量 |
| 4.5 压降特性 |
| 4.6 固相循环流率 |
| 4.7 颗粒停留时间 |
| 4.8 固相耗散 |
| 4.9 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第5章 双侧返料循环流化床内气固流动特性研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 模拟工况 |
| 5.3 瞬态启动 |
| 5.4 宏观气固流动 |
| 5.5 压强信号 |
| 5.6 颗粒停留时间 |
| 5.7 固相返混 |
| 5.8 气固非均匀性的改善 |
| 5.9 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第6章 六分离器循环流化床内气固流动特性研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 模拟工况 |
| 6.3 宏观气固流动特性 |
| 6.4 气固不均匀分配 |
| 6.5 提升管内颗粒聚团行为 |
| 6.6 气固通量特性 |
| 6.7 固相返混强度 |
| 6.8 颗粒尺度信息 |
| 6.9 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第7章 流化床内气固传热特性研究 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 传热模型的检验和验证 |
| 7.2.1 单颗粒传热 |
| 7.2.2 鼓泡床传热 |
| 7.3 不同工况对鼓泡床传热特性的影响 |
| 7.3.1 宏观气固流动 |
| 7.3.2 流体速度的影响 |
| 7.3.3 粒径的影响 |
| 7.4 循环流化床传热特性 |
| 7.4.1 参数设置和网格无关性检验 |
| 7.4.2 宏观气固流动 |
| 7.4.3 颗粒温度分布 |
| 7.4.4 颗粒温度演变 |
| 7.4.5 旋风分离器的磨损 |
| 7.5 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第8章 流化床内生物质气化的CFD-DEM模拟研究 |
| 8.1 引言 |
| 8.2 反应模型 |
| 8.2.1 蒸发 |
| 8.2.2 热解 |
| 8.2.3 气化 |
| 8.2.4 燃烧 |
| 8.3 模型验证 |
| 8.4 参数敏感性分析 |
| 8.5 模拟工况 |
| 8.6 粒径的影响 |
| 8.7 床温的影响 |
| 8.8 水蒸气/生物质比的影响 |
| 8.9 流化风量的影响 |
| 8.10 释料位置的影响 |
| 8.11 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第9章 流化床内生物质气化燃烧的MP-PIC模拟研究 |
| 9.1 引言 |
| 9.2 实验室尺度串行流化床生物质气化特性 |
| 9.2.1 参数设置 |
| 9.2.2 参数敏感性分析 |
| 9.2.3 宏观气固流动特性 |
| 9.2.4 气化反应特性及检验验证 |
| 9.3 中试尺度循环流化床固废燃烧特性 |
| 9.3.1 参数设置 |
| 9.3.2 参数敏感性分析 |
| 9.3.3 宏观气固流动特性 |
| 9.3.4 燃烧反应特性 |
| 9.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第10章 全文总结与展望 |
| 10.1 全文总结 |
| 10.2 创新点归纳 |
| 10.3 工作展望 |
| 作者简介 |
（9）煤催化气化过程的实验研究及数值模拟（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 课题研究背景及意义 |
| 1.2 合成气制备技术现状 |
| 1.2.1 天然气为原料的合成气制备技术 |
| 1.2.2 煤为原料的合成气制备技术 |
| 1.3 煤催化气化制备合成气技术 |
| 1.3.1 催化剂研究进展 |
| 1.3.2 煤催化气化实验研究现状 |
| 1.3.3 煤催化气化数值模拟研究现状 |
| 1.4 课题研究内容 |
| 第二章 煤催化气化实验研究 |
| 2.1 样品制备与表征 |
| 2.2 气化过程评价指标 |
| 2.3 实验装置及操作流程 |
| 2.4 实验结果分析与讨论 |
| 2.4.1 各个工况实验结果分析 |
| 2.4.1 工况2样品表征分析 |
| 2.5 参数优化 |
| 2.5.1 O/C摩尔比对制备合成气的影响 |
| 2.5.2 水蒸气流量对制备合成气的影响 |
| 2.5.3 气化温度对制备合成气的影响 |
| 2.6 本章小结 |
| 第三章 煤催化气化过程的数值模拟 |
| 3.1 数学模型描述 |
| 3.1.1 控制方程 |
| 3.1.2 化学反应模型 |
| 3.2 模拟对象及数值条件 |
| 3.2.1 模拟对象 |
| 3.2.2 数值求解条件 |
| 3.2.3 边界条件及初始条件 |
| 3.3 结果分析与讨论 |
| 3.3.1 网格独立化研究 |
| 3.3.2 模型验证 |
| 3.3.3 工况2模拟结果分析 |
| 3.3.4 各工况模拟结果示意图 |
| 3.4 实验与模拟结果对比分析 |
| 3.5 工艺参数对煤催化气化的模拟研究 |
| 3.5.1 O/C摩尔比对煤催化气化的影响 |
| 3.5.2 水蒸气流量对煤催化气化的影响 |
| 3.5.3 气化温度对煤催化气化的影响 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 结论与展望 |
| 4.1 结论 |
| 4.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 个人简介 |
（10）基于改性Fe2O3/CeO2载氧体制氢特性研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.1.1 全球气候变暖 |
| 1.1.2 CO_2 减排技术 |
| 1.1.3 氢能 |
| 1.2 化学链制氢简介 |
| 1.3 化学链制氢反应器 |
| 1.4 化学链制氢中载氧体的研究 |
| 1.4.1 铁基载氧体 |
| 1.4.2 载体对铁基载氧体化学链特性的影响 |
| 1.4.3 CeO_2 载体 |
| 1.4.4 CeO_2 载体的掺杂改性 |
| 1.4.5 包覆型(核壳结构)载氧体 |
| 1.5 课题研究目的和内容 |
| 第二章 基于CeO_2 载体的铁基载氧体化学链制氢特性 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 载氧体制备 |
| 2.2.2 载氧体表征 |
| 2.2.3 小型流化床反应器及实验步骤 |
| 2.2.4 数据处理 |
| 2.3 实验结果与讨论 |
| 2.3.1 载体对H2 产量的影响 |
| 2.3.2 载氧体积碳特性 |
| 2.3.3 载氧体反应活性和稳定性 |
| 2.3.4 温度对Fe_2O_3/CeO_2 载氧体反应活性的影响 |
| 2.3.5 载氧体物化性能综合分析 |
| 2.3.6 负载量对Fe_2O_3/CeO_2 载氧体还原反应活性的影响 |
| 2.3.7 负载量对Fe_2O_3/CeO_2 载氧体制氢特性的影响 |
| 2.3.8 负载量对Fe_2O_3/CeO_2 相互作用特性的影响 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 Zr掺杂的Fe_2O_3/CeO_2 载氧体改性研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 载氧体制备 |
| 3.2.2 载氧体表征 |
| 3.2.3 实验装置及步骤 |
| 3.2.4 数据处理 |
| 3.3 实验结果与讨论 |
| 3.3.1 ZrO_2与CeO_2 相互作用特性 |
| 3.3.2 Zr掺杂Fe_2O_3/CeO_2 载氧体反应活性表征 |
| 3.3.3 Zr掺杂Fe_2O_3/CeO_2 载氧体制氢特性 |
| 3.3.4 还原时间对H2 产率的影响 |
| 3.3.5 Zr掺杂Fe_2O_3/CeO_2 载氧体抗烧结特性 |
| 3.3.6 Zr掺杂Fe_2O_3/CeO_2 载氧体Fe离子迁移抑制特性 |
| 3.3.7 载氧体循环前后物化性能综合分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 稀土金属(Y、Sm和 La)掺杂的Fe_2O_3/CeO_2 载氧体改性研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 载氧体制备 |
| 4.2.2 载氧体表征 |
| 4.2.3 实验装置及步骤 |
| 4.2.4 数据处理 |
| 4.3 实验结果与讨论 |
| 4.3.1 稀土金属氧化物与CeO_2 相互作用特性 |
| 4.3.2 稀土掺杂Fe_2O_3/CeO_2 载氧体反应活性表征 |
| 4.3.3 稀土掺杂Fe_2O_3/CeO_2 载氧体制氢特性 |
| 4.3.4 载氧体循环前后物化性能综合分析 |
| 4.3.5 稀土掺杂Fe_2O_3/CeO_2 载氧体Fe离子迁移抑制特性 |
| 4.3.6 稀土掺杂Fe_2O_3/CeO_2 载氧体氧空位浓度分析 |
| 4.3.7 Fe_2O_3/Ce_(0.8)Sm_(0.2)O_(1.9)载氧体活化特性分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 Zr、Sm共掺杂的Fe_2O_3/CeO_2 载氧体制氢特性 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 载氧体制备 |
| 5.2.2 载氧体表征 |
| 5.2.3 实验装置及步骤 |
| 5.2.4 数据处理 |
| 5.3 实验结果分析与讨论 |
| 5.3.1 ZrO_2、Sm_2O_3与Ce O_2 相互作用特性对比分析 |
| 5.3.2 载氧体反应活性表征 |
| 5.3.3 载氧体制氢特性 |
| 5.3.4 载氧体循环前后物化性能综合对比分析 |
| 5.3.5 载氧体氧空位浓度分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 基于核壳结构的Fe_2O_3@CeO_2 载氧体制氢特性 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 载氧体制备 |
| 6.2.2 载氧体表征 |
| 6.2.3 实验装置及步骤 |
| 6.2.4 数据处理 |
| 6.3 实验结果与讨论 |
| 6.3.1 载氧体微观结构形态特性 |
| 6.3.2 新鲜载氧体反应活性表征 |
| 6.3.3 核壳结构载氧体制氢特性 |
| 6.3.4 核壳载氧体抗烧结特性 |
| 6.3.5 载氧体循环前后反应活性对比分析 |
| 6.3.6 载氧体循环前后物化性能综合分析 |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 全文总结与展望 |
| 7.1 全文总结 |
| 7.2 本文创新点 |
| 7.3 研究展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
| 攻读博士学位期间的学术成果 |
四、Catalytic Partial Oxidation of Methane with Air to Syngas in a Pilot-Plant-Scale Spouted Bed Reactor（论文参考文献）
- [1]生物质热化学转化过程低聚中间体定向转化研究[D]. 胡娅伦. 北京化工大学, 2021(02)
- [2]Mo/HZSM-5微球的流化磨损及其甲烷无氧芳构化流化床工艺优化[D]. 张新庄. 西北大学, 2021(10)
- [3]焦热载体条件下双流化床煤热解联产焦油半焦煤气技术的研究[D]. 李开坤. 浙江大学, 2021(01)
- [4]天然气基化学链气化合成尿素过程设计与系统分析[D]. 曹洪科. 兰州理工大学, 2021(01)
- [5]合成气气氛中煤高温反应特性研究[D]. 朱龙雏. 华东理工大学, 2021(08)
- [6]铁基复合氧载体生物质化学链气化耦合CO2裂解基础研究[D]. 魏国强. 太原理工大学, 2020
- [7]加压双流化床煤热解-半焦燃烧分级转化的实验及数值模拟[D]. 周冠文. 东南大学, 2019(05)
- [8]流化床内稠密气固两相反应流的欧拉-拉格朗日数值模拟研究[D]. 王帅. 浙江大学, 2019(04)
- [9]煤催化气化过程的实验研究及数值模拟[D]. 谢非. 宁夏大学, 2019(02)
- [10]基于改性Fe2O3/CeO2载氧体制氢特性研究[D]. 马士伟. 东南大学, 2019